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近日，中科院大連化物所太陽能研究部李燦院士、施晶瑩研究員團隊在太陽能光電催化分解水制氫研究方面取得新進展，揭示了保護氮化鉭(Ta3N5)光陽極的空穴儲存層——水鐵礦的水合結構與其空穴儲存功能之間的構效關系。相關研究內容發表在《德國應用化學》上。

作為(wei)典(dian)型的(de)(de)(de)空穴(xue)(xue)儲存層，水(shui)(shui)鐵礦能有效(xiao)幫助窄帶隙半導體(ti)Ta3N5構建高效(xiao)穩(wen)定(ding)的(de)(de)(de)光(guang)(guang)陽極體(ti)系。空穴(xue)(xue)儲存層可及時、有效(xiao)地轉移(yi)吸光(guang)(guang)半導體(ti)Ta3N5中(zhong)產生的(de)(de)(de)光(guang)(guang)生空穴(xue)(xue)，從而抑制其光(guang)(guang)腐蝕，實現(xian)穩(wen)定(ding)的(de)(de)(de)光(guang)(guang)電(dian)催化(hua)水(shui)(shui)氧化(hua)反應。通過其與氧化(hua)鈦等修飾(shi)層的(de)(de)(de)聯用(yong)，使得Ta3N5光(guang)(guang)陽極產生接近(jin)理論極限的(de)(de)(de)水(shui)(shui)氧化(hua)光(guang)(guang)電(dian)流，創造并多(duo)年保持(chi)同類體(ti)系中(zhong)的(de)(de)(de)最高太陽能轉換(huan)效(xiao)率。然而，人們對空穴(xue)(xue)儲存層的(de)(de)(de)水(shui)(shui)鐵礦的(de)(de)(de)微(wei)觀結構并不清楚。

通過Fh熱處(chu)理(li)脫水(shui)過程以及(ji)系(xi)(xi)統的(de)(de)結(jie)(jie)構(gou)(gou)表(biao)征分析，研(yan)(yan)究人員發現水(shui)鐵礦(kuang)內部擁有三類含(han)化(hua)學(xue)結(jie)(jie)晶水(shui)的(de)(de)鐵氧簇結(jie)(jie)構(gou)(gou)單(dan)元，伴隨(sui)著焙(bei)燒處(chu)理(li)下的(de)(de)水(shui)合(he)結(jie)(jie)構(gou)(gou)演化(hua)，其在Ta3N5光陽極體(ti)系(xi)(xi)中的(de)(de)“空(kong)穴儲(chu)存”功能被逐漸調變，進一(yi)步利用精(jing)確升溫(wen)失重測定、XRD、XPS、穆斯堡爾譜等(deng)技(ji)術進行深入研(yan)(yan)究，確定結(jie)(jie)晶水(shui)對于維持水(shui)鐵礦(kuang)結(jie)(jie)構(gou)(gou)和(he)空(kong)穴儲(chu)存功能具(ju)有重要作用，并揭示了水(shui)鐵礦(kuang)的(de)(de)空(kong)穴儲(chu)存能力(li)與其水(shui)合(he)結(jie)(jie)構(gou)(gou)的(de)(de)構(gou)(gou)效關系(xi)(xi)，為光電極界面(mian)修飾層的(de)(de)理(li)性設計提供了重要的(de)(de)參考。