化石燃料的過度消耗會造成不可再生資源的短缺,其燃燒產生的二氧化碳(CO2)也會導致溫室效應等環境問題。因此,利用可再生的太陽能將CO2轉化為一氧化碳(CO)和甲烷(CH4)等碳基燃料,可在解決環境問題的同時提出新的能源開發策略。
熱(re)力學(xue)上,將CO2光催(cui)化(hua)還原為CO和(he)(he)CH4是一個(ge)吸熱(re)反應,需要提(ti)供較(jiao)多的電(dian)子和(he)(he)質(zhi)子,打破C=O化(hua)學(xue)鍵以及形成C-H化(hua)學(xue)鍵。同時,蘊含更高能(neng)量的CH4是一種(zhong)潛在太(tai)陽能(neng)燃(ran)料。然(ran)而,反應的高活化(hua)能(neng)、太(tai)陽能(neng)的低利(li)用率和(he)(he)光生電(dian)荷的快速復合,仍是造成催(cui)化(hua)劑(ji)催(cui)化(hua)性能(neng)較(jiao)低和(he)(he)產物選擇(ze)性較(jiao)差的重要原因。
圖:相關論文摘要圖
中國科學(xue)院城市環境(jing)研(yan)究所賈宏(hong)鵬研(yan)究團隊通過簡易的(de)(de)(de)沉積/沉淀法,制備以硫化(hua)(hua)鎘(CdS)為載體的(de)(de)(de)高(gao)分(fen)散釕(Ru)單原子(zi)催(cui)(cui)化(hua)(hua)劑(ji)。通過催(cui)(cui)化(hua)(hua)劑(ji)調控Ru負載量,使(shi)其在(zai)全光(guang)譜(pu)照(zhao)射下(xia)展示出較高(gao)的(de)(de)(de)甲烷產物選擇性(xing)(97.6%)。Ru單原子(zi)的(de)(de)(de)引入(ru)并未改變(bian)CdS的(de)(de)(de)本(ben)質結構(gou),但提高(gao)了催(cui)(cui)化(hua)(hua)劑(ji)對CO2的(de)(de)(de)吸附量,促(cu)進(jin)光(guang)生(sheng)(sheng)電荷(he)的(de)(de)(de)分(fen)離效率(lv),有利于(yu)CO2轉(zhuan)化(hua)(hua)為CH4。同時,該(gai)催(cui)(cui)化(hua)(hua)劑(ji)具有較好(hao)的(de)(de)(de)光(guang)熱(re)轉(zhuan)化(hua)(hua)性(xing)能(neng),協(xie)同產生(sheng)(sheng)的(de)(de)(de)光(guang)熱(re)效應可有效提高(gao)催(cui)(cui)化(hua)(hua)性(xing)能(neng),且未改變(bian)產物選擇性(xing)。該(gai)研(yan)究為提高(gao)太陽光(guang)利用(yong)率(lv)以促(cu)進(jin)催(cui)(cui)化(hua)(hua)活性(xing)提供新策略。
相關研究成果以Anchoring Single-Atom Ru on CdS with Enhanced CO2 Capture and Charge Accumulation for High Selectivity of Photothermocatalytic CO2 Reduction to Solar Fuels為(wei)題,發表在Solar RRL上。城市(shi)環境所博士(shi)生蔡(cai)松(song)財為(wei)論文第一作者,研究員賈宏(hong)鵬為(wei)論文通訊作者。